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Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie
UMR 7590 - UPMC/CNRS/IRD/MNHN

Faits et résultats marquants

1.    Pseudo-transition liquide-liquide dans l’hydrogène sous pression

Le facteur de structure de l’hydrogène liquide a été mesuré pour la première fois en cellule à enclumes de diamant jusqu’à 5 GPa et à basse température (50-300 K), par diffraction des rayons X. Ces mesures étendent le domaine de pression des études précédentes par plus d’un facteur 1000, correspondant à une augmentation de densité de 300 %. De plus, grâce aux nouvelles techniques mises en place au cours de ce projet, la qualité des données obtenues sur nos échantillons micrométriques est comparable à celle obtenue précédemment sur des échantillons millimétriques par diffraction des neutrons. Cette étude a permis de mettre en évidence deux régimes différents de compression du liquide,  la transition se situant à la densité de 37 molecule/nm3. Cette transition pourrait être due à l’augmentation de l’anisotropie des interactions, ou à la réduction de l’anharmonicité du potentiel à haute densité. De nouvelles simulations quantiques du liquide d’hydrogène dans ces conditions thermodynamiques sont nécessaires pour vérifier l’une ou l’autre de ces hypothèse. Ce travail a été publié dans Phys. Rev. B (Rapid Comm.) [1]

 

Gauche : Facteur de structure intermoléculaire de l’hydrogène mesuré à plusieurs points P-T le long de la courbe de fusion. Nos mesures peuvent être comparées au diffractogramme de neutron obtenu sur un échantillon millimétrique (bas).

Droite : Evolution du maximum du pic principal de diffraction avec la densité : une pseudo-transition est détectée à la densité relative de 1.4.

 

2.    Transformations structurales du CO2 liquide sous pression : un liquide qui ressemble au solide

La structure du CO2 liquide a été déterminée pour la premières fois sous haute pression (0.25-10 GPa) et température (300-700 K) par diffraction des RX en cellule à enclumes de diamant. Grâce aux nouvelles techniques mises en place dans ce projet, le facteur de structure a pu être mesuré jusqu’à 90 nm-1 avec une qualité sans précédent. Les résultats expérimentaux montrent que la structure locale du CO2 liquide est fortement anisotrope, ce qui est lié à la forte interaction quadrupolaire présente dans ce système. En combinant expérience et simulations théorique, nous montrons qu’une transformation progressive de la structure du fluide, passant par la réorientation des molécules, s’opère avec l’augmentation de densité. Cette transformation est similaire aux changements de structure induit par la pression dans le cristal, mais intervient à plus basse pression du fait de la nature désordonnée du liquide. Cette étude montre qu’il est possible d’obtenir une mesure quantitative de la structure des liquides en CED à très haute pression, et sera poursuivie afin de mettre en évidence la présence ou non de la transition du premier ordre liquide moléculaire-liquide polymérique prédite par les calculs à plus haute pression (~50 GPa). Ce travail est actuellement sous revue [2].

 

Gauche : Evolution avec la pression du facteur de structure moléculaire du CO2 liquide à 700 K. Les traits pleins sont les mesures et les courbes pointillées, les simulations. Droite : Diagramme de phase P-T du CO2. Le domaine coloré en bleu représente le domaine de stabilité du fluide, avec un dégradé indiquant la transition continue entre deux structures locales différentes (inserts), ressemblant à celles des cristaux de basse (I) et haute (VII) pression respectivement.

 

3.    Le sodium liquide au mégabar : du liquide simple au liquide complexe

A pression et température ambiante, le sodium solide est l’exemple classique du métal simple à structure cubique centré. Les études récentes ont révélé que cette simplicité disparaît à haute pression et que plusieurs structures cristallines très complexes existent près du minimum de la courbe de fusion autour de 100 GPa. Ces travaux laissaient également entrevoir la possibilité de changements structuraux dans le liquide, mais ceux-ci n’avait jamais été mis en évidence expérimentalement. Grâce aux techniques développées dans ce projet, la structure du sodium liquide a pu été déterminée pour la première fois dans un domaine étendu de pression (1-120 GPa) et de température (300-1000 K) par diffraction des RX en cellule à enclumes de diamant. Parallèlement, la courbe de fusion a été mesurée avec précision, montrant que la température de fusion commence par augmenter avec la pression jusqu’à 350°C, puis redescend à plus haute pression. Ce maximum de température est 2 fois plus froid que celui reporté dans la littérature. Nous montrons également que ce maximum de la température de fusion est associé à un changement drastique du facteur de structure du fluide, traduisant le passage d’un fluide simple compacte vers un fluide complexe avec une augmentation de la coordinance. Ce travail est en fin d’analyse et fera l’objet d’une prochaine soumission.

Gauche : Diagramme de phase du sodium près du minimum de la courbe de fusion (Gregoryanz et al, Science 320, 2008), montrant les structures solides très complexes découvertes près de ce minimum.

Droite : Données (brutes) de diffraction du sodium liquide collectés dans ce travail à basse (1 GPa) et haute (120 GPa) pression, suggérant une complexification de la structure du liquide à haute pression.

 


[1] G. Weck, G. Garbarino, P. Loubeyre, F. Datchi, T. Plisson, and M. Mezouar. Liquid hydrogen structure factor to 5 GPa and evidence of a crossover between two density evolutions. Phys. Rev. B (Rapid Comm.) 91, 180204(R) (2015)
[2] F. Datchi, G.Weck, A.M. Saitta, Z. Raza, G. Garbarino, S. Ninet, D. K. Spaulding, J. A. Queyroux, and M.Mezouar. Pressure-induced structural transformations in fluid carbon dioxide. Soumis.

 

Cécile Duflot - 16/02/16

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